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Nature Communications杂志刊登我校袁永波课题组研究新成果

来源:物理与电子学院 点击次数:次 发布时间:2020年02月12日 作者:——

本网讯 近日,澳门威尼人注册登录物理与电子学院、先进材料超微结构与超快过程研究所袁永波教授课题组在国际一流期刊《Nature Communications》发表了关于准2D钙钛矿定向生长机理与结晶控制的最新研究成果,论文题目为“Templated Growth of Oriented Layered Hybrid Perovskites on 3D-like Perovskites”。该论文深入研究了准2D钙钛矿的形核、晶粒取向和形貌演变行为,阐明了提升准2D钙钛矿结晶质量并调控晶粒取向的通用策略。澳门威尼人注册登录为该论文第一及通讯作者单位,博士研究生王继飞为第一作者,袁永波教授为共同通讯作者。

钙钛矿太阳能电池是当前研究的热点,其商业化应用目前面临稳定性的瓶颈。准2D钙钛矿是在传统3D杂化钙钛矿结构中插入较大体积的有机分子,将钙钛矿无机层撑开形成周期性的量子阱结构而成。层间的疏水性大体积有机分子可有效阻挡水分子对钙钛矿结构的破坏,同时提高材料的热稳定性,而另一方面准2D钙钛矿中更低的离子迁移趋势也有利于提升材料电学稳定性。因此,开发高效率的准2D钙钛矿电池为解决钙钛矿太阳能电池稳定性提供了一个重要思路。但是,层间有机分子导电性不佳,严重影响载流子的传输。相比于3D钙钛矿,控制准2D钙钛矿晶体的形核与结晶行为,使其自发垂直基底取向尤为重要。深入理解成膜动力学过程,建立晶体调控的通用策略是获得高效率电池的重要途径。

袁永波教授课题组发现对于具有多组分的钙钛矿前驱体溶液,各组分溶解性的差异导致的偏析结晶过程对结晶核的形成和薄膜形貌演化具有关键性影响,控制PbI2的溶剂化合物(简称PDS)的形成和分布是控制薄膜形貌的有效途径。该研究首次证实NH4Cl添加剂可用于抑制溶液中PDS沉淀,进而实现对溶液中的钙钛矿结晶核密度的调控,并将此效应推广至多种铵盐。实验中采用NH4Cl添加剂可使准2D钙钛矿从液面自上而下的生长行为变成主要生长机制,同时通过抑制形核达到了增大晶粒尺寸的效果。由室温溶液法获得的具有垂直取向的晶粒克服了准2D钙钛矿层间导电性不佳的问题,显著提升了相应电池的能量转换效率(14.4%),达到相应材料体系(BA2MA4Pb5I16)的国际前沿水平。同时,相关的薄膜结晶调控策略被证实可推广至适合于大面积生产的刮涂工艺(doctor blading)。与合作团队一起利用刮涂法制备的准2D钙钛矿太阳电池效率值达到12.2%,属国际领先水平。

此外,该研究首次证实3D钙钛矿表面可作为准2D钙钛矿形核和外延生长的模板,同时解释了高层数准2D钙钛矿晶粒的垂直取向行为和低层数2D钙钛矿的面内优势取向行为,澄清了国际上关于准2D钙钛矿晶体生长的若干问题。此外,文章中揭示的模板生长过程可用于制备定向排列的准2D/3D复合结构,为开发新型光电器件提供了一种新的异质结结构。

图片说明:(左) PDS形核调控和2D钙钛矿自上而下定向生长示意图; (中)空气-溶液界面处预形成的PDS晶体诱发准3D钙钛形成、准2D钙钛矿生长示意图; (右)准3D钙钛矿表面的低配位碘离子与准2D钙钛矿边缘[101]晶列处碘离子的晶格匹配示意图,两者间的晶格匹配决定了3D钙钛矿可作为准2D钙钛矿定向生长的模板。

该项目研发得到了国家自然科学基金委(51673218)及澳门威尼人注册登录创新驱动项目的资助,先进材料超微结构与超快过程研究所何军教授团队在瞬态光学表征方面的技术支持。


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